O primeiro papel de Smith na televisão veio em 2006, como Jim Taylor na adaptação da BBC dos livros de The Ruby in the Smoke e The Shadow in the North, ambos de Phillip Pullman. Seu primeiro papel de destaque na televisão veio em 2007, como Danny na série da BBC, Party Animals. Smith veio a ser a décima primeira encarnação do Doutor na série de televisão britânica Doctor Who, primeiramente tendo uma rápida apresentação na parte dois do episódio The End of Time, em 2009, e tendo sua estréia definitiva na 5 temporada, em 2010. Smith é agora a pessoa mais nova a atuar como o Doutor, seguido de Peter Davison, que tinha 29.