Ainda que a maioria das músicas dos Beatles tenham sido compostas por Lennon e McCartney, os álbuns do grupo, a partir de With the Beatles (1963), geralmente incluíam uma ou duas músicas de autoria de Harrison. Suas últimas composições com o grupo incluíram "Here Comes the Sun", "Something" e "While My Guitar Gently Weeps". À época do fim da banda, Harrison havia acumulado uma grande quantidade de material, lançado em seu aclamado álbum triplo All Things Must Pass, de 1970, do qual saíria o single "My Sweet Lord". Em complemento à sua carreira solo, Harrison co-escreveu, junto de Ringo Starr, duas músicas de sucesso, assim como músicas para os Traveling Wilburys — o supergrupo formado por ele, Bob Dylan, Tom Petty, Jeff Lynne e Roy Orbison, em 1988.

Harrison se envolveu com a cultura indiana e o hinduísmo no meio dos anos 60, ajudando a expandir e disseminar, pelo Ocidente, instrumentos como o sitar e o movimento Hare Krishna. Juntamente de Ravi Shankar, ele organizou um grande evento de caridade em 1971, o Concerto para Bangladesh.