Filho do historiador Sérgio Buarque de Holanda e de Maria Amélia Cesário Alvim, escreveu seu primeiro conto aos 18 anos, ganhando destaque como cantor a partir de 1966, quando lançou seu primeiro álbum, Chico Buarque de Hollanda, e venceu o Festival de Música Popular Brasileira com a música A Banda. autoexilou-se na Itália em 1969, devido à crescente repressão do regime militar do Brasil nos chamados "anos de chumbo", tornando-se, ao retornar, em 1970, um dos artistas mais ativos na crítica política e na luta pela democratização no país. Na carreira literária, foi vencedor de três Prêmios Jabuti: o de melhor romance em 1992 com Estorvo e o de Livro do Ano, tanto pelo livro Budapeste, lançado em 2004, como por Leite Derramado, em 2010.

Foi casado por 33 anos (de 1966 a 1999) com a atriz Marieta Severo, com quem teve três filhas, Sílvia Buarque, Helena e Luísa. Chico é irmão das cantoras Miúcha, Ana de Hollanda e Cristina. Ao contrário da crença popular, o dicionarista Aurélio Buarque de Holanda era apenas um primo distante do pai de Chico.