Dalrymple nasceu na Escócia, o sétimo dos 16 filhos de Sir James Dalrymple. Veio para Londres em 1752 e foi nomeado correspondente da Companhia das Índias Orientais, com seu primeiro posto em Madras. Participou da negociação de um tratado com o sultão de Sulu e visitou Cantão. Na sua volta a Londres em 1765, foi eleito membro da Royal Society.

Enquanto traduzia alguns documentos espanhóis capturados nas Filipinas, descobriu o relato de Luís Vaz de Torres que relatava a descoberta de uma passagem ao sul da Nova Guiné, hoje em dia conhecido como estreito de Torres. Escreveu um livro chamado Coleção histórica sobre várias viagens e descobertas no sul do Oceano Pacífico de 1770, que levantou interesse pela sua defesa da existência de um continente desconhecido. Ele ficou desapontado quando o capitão James Cook, e não ele, foi escolhido para chefe da expedição que descobriu e cartografou a Austrália.