No início da década de 1960, ele uniu-se a
Harry Saltzman para comprar os direitos dos
romances de James Bond, escritos por
Ian Fleming. A dupla fundou a
EON Productions e produziu nove filmes de Bond até o começo da década de 1970, quando Broccoli comprou a parte de Saltzman e assumiu a franquia sozinho. Em 1995, após dezesseis filmes, Broccoli entregou o controle da série para seu enteado
Michael G. Wilson e sua filha
Barbara Broccoli. Ele morreu no ano seguinte, vítima de um ataque cardíaco.