As suas aspirações a uma maior autonomia dos portucalenses face ao reino da Galiza levaram-no a enfrentar o rei Garcia I da Galiza e a reclamar a independência e o título de Portugal em 1070. Em 18 de fevereiro de 1071 trava-se a batalha de Pedroso, junto do Mosteiro de Tibães a qual teve como desfecho final a sua derrota - e morte, travando assim as ambições dos barões portucalenses. A notícia desta batalha é mencionada nos Anais Velhos de Portugal:

Sabe-se que possuía bens em Nogueira, Santa Tecla, Dadim, Cerqueda, Gualtar e Barros (Braga), que lhe foram confiscados por ocasião da sua derrota, e uma parte dos bens foram dados depois por Afonso VI de Leão à filha do conde Nuno, Loba, e a seu genro, o alvasil Sisnando Davides. Terá ainda fundado o mosteiro de Caramos onde hoje se encontra edificada a Igreja Conventual de Caramos. O seu inimigo rei Garcia não teria melhor sorte, pois no ano seguinte seria preso pelo irmão Afonso VI de Leão, assim vivendo até falecer em 1090; em 1094, o condado de Portucale seria restaurado na pessoa de Henrique de Borgonha, conde de Portucale.

1. REDIRECIONAMENTO Nuno Mendes