Die Molekülorbitaltheorie (kurz MO-Theorie) ist neben der Valenzstrukturtheorie (VB-Theorie) eine von zwei komplementären Möglichkeiten, die Elektronenstruktur von Molekülen zu beschreiben. Beim MO-Verfahren werden die Atomorbitale aller Atome vermischt und spalten sich dabei in bindende und antibindende, über das Molekül delokalisierte Molekülorbitale auf. Das Verfahren wurde (etwas später als das VB-Verfahren) von Friedrich Hund und Robert S. Mulliken entwickelt und wird heute für die meisten quantenchemischen Rechnungen verwendet.