Fez parte da geração de estudantes africanos que viria a desempenhar um papel decisivo na independência dos seus países naquela que ficou designada como a Guerra Colonial Portuguesa. Foi preso pela Polícia Internacional e de Defesa do Estado (PIDE), a polícia política do regime Salazarista então vigente em Portugal, e deportado para o Tarrafal, uma prisão política em Cabo Verde; sendo-lhe depois fixada residência em Portugal, de onde fugiu para o exílio. Aí assumiu a direcção do Movimento Popular de Libertação de Angola (MPLA), do qual já era presidente honorário desde 1962. Em paralelo, desenvolveu uma actividade literária, escrevendo nomeadamente poemas.
No dia 17 de Setembro Angola celebra Dia do Herói Nacional em foi o dia que o Doutor Agostinho Neto nasceu.