Em 2010 ela lançou seu álbum de estréia, "Geidi Primes", através da Arbutus Records (com sede em Montreal, Québec), seguido pelo álbum "Halfaxa" (2010). Em 2011, Grimes lançou o EP "Darkbloom", em parceria com o artista d'Eon. No final do mesmo ano, ela anunciou que tinha assinado com a gravadora 4AD, que, em parceria com a gravadora Arbutus, lançou seu terceiro álbum, "Visions" (2012). Este foi aclamado pela da crítica especializada e foi classificado pelo The New York Times como "um dos álbuns mais impressionantes do ano até agora." Em dezembro de 2013, Grimes anunciou sua contratação pela gravadora Roc Nation.

A música de Grimes foi notada por críticos e jornalistas por sua combinação atípica de elementos vocais, bem como uma grande variedade de influências, que vão desde o industrial e eletrônico à pop, hip hop, R&B, noise rock e até mesmo música medieval.