Iniziò la sua carriera di astronomo nel 1858 come collaboratore dell'Osservatorio di Parigi. Fondò nel 1883 un osservatorio privato a Juvisy-sur-Orge e nel 1887 la Société astronomique de France, della quale fu il primo presidente. Fu anche editore della rivista L'Astronomie. Flammarion fu il primo a suggerire i nomi Tritone e Amaltea rispettivamente per le lune di Nettuno e Giove, sebbene questi nomi non siano stati ufficialmente adottati fino a molti decenni dopo. Gli è stato inoltre dedicato un cratere sulla Luna e uno su Marte, nonché un asteroide, 1021 Flammario.